苏州医工所董文飞团队揭示碳点的发光机制

撰稿: 徐璟怡 发布时间:2022年12月16日

  碳点(CDs)于2004年被首次报道,其可分为碳量子点(CQDs)、石墨烯量子点(GQDs)、碳化聚合物点(CPDs)和碳纳米点(CNDs)。CDs因其独特的特性而引起了广泛关注,如高光致发光量子产率(PLQY)、可调谐发射波长、良好的生物相容性和抗光漂白稳定性。迄今为止,已有大量文献报道了其在生物成像、传感器分析、癌症治疗、催化剂等方面的应用。

  然而,碳点的实际荧光机制仍不清楚,这一问题一直困扰着研究人员并在一定程度上限制了碳点的发展。目前,已报道的各种荧光机制包括量子限域效应(QCE)、量子尺寸效应(QSE)、表面态、交联增强发射效应(CEE)和分子态。

  近期,中科院苏州医工所董文飞团队通过纯化分离,详细地研究了碳点的分子结构和发光行为,并提出了碳点的发光机制和形成机理。

  在本研究中,作者通过柱层析分离了邻苯二胺碳点(o-pd CDs)并确认了两种精确的分子荧光团结构,分别是2,3-二氨基吩嗪(DAP)和2-氨基-3-羟基吩嗪(AHP)。此外,作者还提取了两种绿色化合物(G-CD1和G-CD2)和一种蓝色化合物(B-CDs)。进一步的实验表明,DAP在o-pd CDs溶液中的荧光中占主导地位,质量占比14.1%。此外,通过调整DAP浓度可以形成不同粒度尺寸的纳米颗粒。令人惊讶的是,DAP、AHP、G-CDs和B-CDs展示了CPDs、无定形点、纳米针、石墨片和网状聚合物状结构。

  因此,作者认为碳点是由DAP形成,其形成过程为:DAP最初聚集成为聚合物簇,随后随着时间的增加逐渐碳化。当反应进一步进行时,塌缩和芳构化过程为CDs提供了核壳状形态。此外,考虑到这些组分具备高PLQY,作者成功制备了多色和白光发光二极管(W-LEDs),这表明碳点在LED行业具有很高的应用潜力。上述工作揭示了邻苯二胺碳点的发光机制来源于小分子,确定了体系中是多分子态构成,为相似体系的碳点的制备提供了指导依据并拓展了碳点在LED行业中的潜在应用。

  最新研究成果以题为“Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors”的论文,在国际碳材料领域顶级期刊Carbon上发表,博士生曹磊为第一作者,董文飞研究员与李力研究员为共同通讯作者。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金等资助。

  论文链接:https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.03.058

 

  图1. 碳点的制备及分离纯化示意图

 

  图2. 碳点的形成机理示意图

 

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